详细介绍:
近来,中国科学技术大学合肥微标准物质科学国家研讨中心和化学与资料科学学院曾杰教授研讨团队,与上海光源司锐研讨员协作,经过构筑负载在金属有机结构MIL-101上的Pt单原子催化剂,提醒出其在CO2加氢反响中的金属-配体相互作用,该相互作用经过调控反响途径进步CO2加氢制甲醇的选择性。该效果宣布在《天然.通讯》上,论文一起榜首作者是博士生陈奕臻、博士生李洪良和博士生赵王辉。
当今社会,化石动力干涸、全球变暖等动力和环境危机是人类面对的重大问题。CO2加氢反响是低碳化学中的重要反响,一方面可以直接削减CO2的排放,缓解温室效应;另一方面可以组成燃料和化学品,完成人工碳循环,缓解化石动力的缺少。在实践催化过程中,各式各样的反响途径或许一起存在,这极大得约束了方针产品的选择性。因而,优化CO2加氢反响途径是调控方针产品选择性和反响活性的重要战略。
针对这一问题,研讨人员构筑了负载在金属有机结构MIL-101上的Pt单原子催化剂,发现Pt单原子在CO2加氢反响中会构成Pt-OH活性中心体,该活性中心体中的H原子可以作为氢源直接加成到CO2的C端构成HCOO*中间体。HCOO*中间体不易构成CO,而易于加氢构成甲醇。与之比较,Pt颗粒在CO2加氢反响中会构成Pt-H活性中心体,该活性中心体中的H原子会加成到CO2的O端生成COOH*中间体,而COOH*中间体易于脱羟基构成CO。因而,Pt单原子催化剂在32bar和150。C的条件下有着高达90.3%的甲醇选择性,远高于相同条件下Pt颗粒对甲醇的选择性(13.3%)。该作业论述了金属-配体相互作用在CO2加氢反响中的调控机制,为人们更好地了解单原子催化机理打开了一扇新的大门。一起也为优化CO2加氢途径然后进步制甲醇的活性和选择性这一战略开辟了新的视界。
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