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科技日报合肥4月29日电(记者 吴长锋)记者从中国科学技术大学得悉,该校合肥微标准物质科学国家研讨中心和化学与资料科学学院曾杰教授研讨团队,与上海光源司锐研讨员协作,经过构筑负载在金属有机结构MIL-101上的铂单原子催化剂,提醒出其在二氧化碳加氢反响中的金属-配体相互作用,该相互作用经过调控反响途径进步二氧化碳加氢制甲醇的选择性。该效果日前宣布在《天然?通讯》上。
当今社会,化石动力干涸、全球变暖等动力和环境危机是人类面对的重大问题。二氧化碳 加氢反响是低碳化学中的重要反响,一方面可以直接削减二氧化碳的排放,缓解温室效应;另一方面可以组成燃料和化学品,完成人工碳循环,缓解化石动力的缺少。在实践催化过程中,各式各样的反响途径或许一起存在,这极大得约束了方针产品的选择性。因而,优化二氧化碳加氢反响途径是调控方针产品选择性和反响活性的重要战略。
研讨人员构筑了负载在金属有机结构MIL-101上的铂单原子催化剂,发现铂单原子在二氧化碳加氢反响中会构成Pt-OH活性中心体,该活性中心体中的氢原子可以作为氢源直接加成到二氧化碳的C端构成HCOO*中间体。该活性中心体中的H原子会加成到二氧化碳的O端生成COOH*中间体,而COOH*中间体易于脱羟基构成一氧化碳。因而铂单原子催化剂在32 bar压强和150摄氏度的条件下有着高达90.3%的甲醇选择性,远高于相同条件下仅13.3%的铂颗粒对甲醇的选择性。
这一效果为人们更好地了解单原子催化机理打开了一扇新的大门。一起也为优化二氧化碳加氢途径,然后进步制甲醇的活性和选择性这一战略开辟了新的视界。
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